Nasceu em Algarve (Portugal) no Castelo de Albufeira, em 1590. Seus pais, Antônio Simões e Catarina Pereira, educaram-no na piedade e bons costumes e, passada a infância, enviaram-no para Lisboa onde, depois de ter revelado um talento multiforme ao longo da carreira eclesiástica, foi ordenado sacerdote aos 27 anos.

Quatro anos depois, em 1621, já estava no México, onde entrou na Ordem de Santo Agostinho. Feita a profissão, sentiu o desejo de ser missionário em terras japonesas, o que ocorreu em 1923.

Estando no Japão, Vicente mudou de traje e de nome, fazendo-se caixeiro ambulante pelas ruas de Nagasaki para poder entrar nas casas e introduzir-se nas famílias, onde converte os gentis e consola e encoraja os cristãos perseguidos. Durante anos, trabalhou na catequese, pregando a Boa Nova e administrando os Sacramentos.